
Работоспособность отца и музыкальный талант, полученный от матери, сделали из юного Гарри знаменитого музыканта. После школы Гарри поступил в государственный университет Северного Техаса, где действовал на то время самый известный музыкальный факультет с отделением джаза.
В возрасте 20 лет Гарри Бабасиан начал играть в оркестре Чарли Фикса и гастролировал с уже известными музыкантами Джимми Джоем, Бобом Стронгом, Билли Роджерсом, Джином Крупом Чарли Барнетом, Бойдом Рэберни, Бенни Гудменом, Вуди Германом, Джерри Грэем, Джином Роландом и Томми Ривзом.

В Лос-Анджелесе Гарри ждал огромный успех. Он снялся в кинофильме «A Song Is Born», в котором рассказывалось о творчестве популярных джазменов Бенни Гудмена, Луи Армстронга, Чарли Барнета и других. Оказаться в одном фильме с такими звездами стало важным фактом в карьере Гарри Бабасиана.
Во время съемок фильма Гарри Бабасиан познакомился с бразильским гитаристом Лауриндо Алмейда. Музыканты начали вместе экспериментировать, смешивая бразильскую музыку и джаз. В апреле 1953 года они записали две пластинки и, основали новый стиль джаза Bossa Nova.

В 1970-х годах музыканты создали первый в США Архив джаза, оцифровывали старые записи, благодаря чему многие шедевры того времени сохранились до наших дней.
Последний гастрольный тур Гарри Бабасиана провел в 1985 году в возрасте 64 лет. Спустя три года, в 1988 году, Бабасиан умер от эмфиземы, к этому времен успев записать более 1500 песен.